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金属-载体强相互作用研究取得新进展

2018-11-21 09:38 亿宏磨具 次阅读

摘要 近日,中科院大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属/碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。


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日,中科院大连化物所傅强研究员和包信和院士研究团队成功地将金属-载体强相互作用(SMSI)拓展并应用到金属/碳化物催化体系,证明了该作用对于设计高效碳化物基催化材料的重要作用。相关研究结果发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。

金属-载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction,SMSI)是多相催化中的一个重要概念,该作用常常会导致界面电荷转移、金属结构改变、分子吸附调变等现象,最终影响到催化反应性能,有关SMSI作用的研究大都涉及金属/氧化物催化体系。过渡金属碳化物拥有类贵金属的电子性质,这赋予了它们非常独特的催化性能。

 研究人员从MoO3担载的Au纳米颗粒出发,通过碳化得到Au/MoCx催化剂。Au呈现高分散态,Au与碳化物载体存在电荷转移,其低温水气变换反应活性优异,证实了Au与MoCx载体之间SMSI作用的存在。发现层状高分散的Au和聚集态的Au颗粒可以通过碳化和氧化处理相互转化,并首次报道了由循环的碳化-氧化处理引发的金属与碳化物载体之间动态SMSI作用。在研究中还利用原位表征技术包括XRD、XPS、XAFS等,探讨了Au在载体碳化处理过程中的分散机制,提出MoOxCy中间物种是分散Au的关键。

研究团队成功地将金属-氧化物界面效应拓展到了金属/非氧化物催化体系,对于理解金属-载体界面催化作用具有重要意义。



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